硫原子吸附黑磷表面的第一性原理计算

报告非常一致。

2.2 不同濃度下的吸附能与能带结构

为了研究在不同浓度下S原子吸附在P表面的稳定性，我们分别计算了在不同浓度下的吸附能。考虑磷的2x2-2、3x3-2、4x4-2、2x2、3x3、4x4个单元细胞，其杂质浓度与参考文献杂质浓度相当。计算中发现双边吸附时吸附能量负的更大，表明体系在双边吸附时比在单边吸附时更加稳定，这是由于在双边吸附时相邻两个S原子间的距离较小，存在一个相互抵消的作用，使得整个体系更加稳定。

为了进一步研究S原子吸附在P表面的性能机制，我们计算了带结构。发现改变S原子吸附在P表面的浓度对带隙有重要影响。如图2，单边吸带隙从0.84eV增长到1.06eV，带隙增加了26%。同样的规律，当S原子双边吸附在P表面时，随着浓度的增加带隙逐渐变大。然而，当双边吸附时带隙的变化量却微不足道，这是因为在双边吸附时，最相邻的两个S原子之间的距离是相等的。最相邻两S原子的间距从13.04A减小到6.34A的过程中，带隙反而从0.85增加到1.17A。因此，S吸附在P表面时，能带结构的变化与最相邻两个S原子之间的距离密切相关，这可以在以后计算中的结构选择中有着非常重要的作用。

3 结束语

通过从头计算，详细分析了硫原子吸附在黑磷表面对二维磷烯电子能带结构的影响。由于对称性黑磷具有四个吸附位置，通过vasp结构优化发现所有的吸附最终都会跑到谷位（V），在谷位的吸附能为-3.66eV，证明硫原子的吸附在谷位是最稳定的，并且是唯一的吸附位。令人兴奋的是黑磷的带隙不仅由原始0.81eV变为1.06eV，同时结构的稳定性很大程度上增强了。计算吸附浓度：2x2-2，3x3-2，4x4-2，2x2，3x3，4x4证明了在双边吸附比单边吸附更加稳定。

参考文献：

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